幾十年來,半導體異質結生長技術的不斷進步驅動著電子和光電子科學研究和技術應用的不斷發展。紅外和太赫茲波段的許多應用利用了半導體量子阱中量子化狀態間的躍遷(子帶間躍遷)。然而,目前的傳統量子阱器件在功能和應用上都受限于對散射界面以及晶格匹配生長條件的苛刻要求。
可喜的是:近期西班牙巴塞羅那科學技術研究所Frank H. L. Koppens教授團隊將量子阱子帶間躍遷的概念引入到范德瓦爾斯層狀材料中,提出了范德瓦爾斯量子阱子帶躍遷。范德瓦爾斯量子阱天然形成于二維材料之中,得益于二維材料的原子清晰界面和異質結簡易轉移堆疊技術,范德瓦爾斯量子阱在克服散射界面限制和晶格匹配生長條件限制上擁有巨大潛力。作者利用德國neaspec公司的近場光學顯微鏡(neaSNOM, s-SNOM)以低于20 nm的空間分辨率實現了WSe2薄層量子阱子帶吸收共振的近場光學納米成像。并且,通過改變照明光子能量,作者實現了對不同厚度范德瓦爾斯量子阱的光譜方式分辨。此外,作者通過靜電調控WSe2中的載流子濃度實現了對量子阱子帶吸收強度的原位控制。后,作者在單個WSe2器件的價帶和導帶均實現了量子阱子帶吸收,證明了二維材料子帶吸收躍遷的普遍性。這項工作使得我們能夠以單的電學或光學控制來實現二維材料量子阱子帶躍遷,并且以全新的視角來設計新型的光電探測器、發光二管和激光光源等。該工作同時也證明了利用近場局域探針實現納米尺度二維材料量子阱子帶吸收共振光譜方式分辨的可行性。該工作近期發表在納米領域雜志Nature Nanotechnology上,并作為封面刊出。
圖1:Nature Nanotechnology 2018年11月 第13卷 第11期
封面藝術想象圖為由層狀TMD形成的光激發范德瓦爾斯層狀結構
圖2: 層狀WSe2薄片紅外吸收測量裝置示意圖和測量結果
a) s-SNOM實驗測量示意圖; b) a圖中虛線所示區域三階諧振復合散射光信號絕對值空間圖,可以看到散射信號絕對值隨層數單調增加; c) 5層區域三階諧振復合散射信號相位值(正比于樣品的光學吸收強度)隨背柵電壓變化時域圖,Eph=117meV;d) 不同層數區域散射信號相位值橫截線,Eph=117meV;e) Eph=117meV入射光下,三階諧振復合散射信號相位空間圖,即空間吸收圖;f)改變入射光能量為Eph=165meV,三階諧振復合散射信號相位空間圖。
德國neaspec公司散射式近場光學顯微鏡(s-SNOM)具有的偽外差探測模塊,可以利用參考鏡對近場信號進行相位解調,從而實現強度(反射)和相位(吸收)的同時采集和成像。該研究小組通過德國neaspec公司的散射式近場光學顯微鏡neaSNOM配合可調諧中紅外QCL激光器,對具有不同厚度的WSe2薄片進行了近場光學成像研究。從近場光學成像相位圖(圖2e和2f)中可以看出,對于117mV的光子能量,1層和5層區域表現出明顯的吸收現象,而對于165 meV的光子能量,只有4層區域表現出明顯的吸收現象。結合理論計算,作者發現,4層和5層WSe2量子阱空穴子帶躍遷的能量分別靠近165meV和117meV的光子能量,所以它們的空間吸收圖是觀察到范德瓦爾斯量子阱子帶躍遷的直接證據,而單層區域的顯著吸收行為則來源于Drude吸收機制。
通過改變背柵電壓,作者發現吸收系數和載流子濃度呈正相關,并且在導帶和價帶均觀察到了子帶躍遷行為。該發現證明了設計基于范德瓦爾斯量子阱的紅外探測器和激光光源的物理和技術可行性。同時,該研究也展示了德國neaspec公司的散射型近場光學顯微鏡在二維材料光學研究中的廣闊應用前景。
目前,Quantum Design中國北京實驗室的德國neaspec超高分辨散射式近場光學顯微鏡neaSNOM設備,可提供8-11μm s-SNOM的成像功能以及650-2200cm?1 nanoFTIR近場光學光譜功能,為廣大科研工作者提供更好的測試體驗和技術支持。
參考文獻:
Nano-imaging of intersubband transitions in van der Waals quantum wells, Nat. Nanotech. 13, 1035–1041(2018).
In-plane anisotropic and ultra-low-loss polaritons in a natural van der Waals crystal, Nature. 562, 557–562 (2018).